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       將電池和超級電容器的優(yōu)點結(jié)合到單個器件中是一項重大的科學和技術(shù)挑戰(zhàn)。從設(shè)計的角度來看，電極材料在器件中起著關(guān)鍵作用，根本難點在于將高密度的活性位點整合到具有出色電荷轉(zhuǎn)移動力學的穩(wěn)定材料中。在這里，提出在適當親電試劑（K⁺）存在下，通過氫氧根離子對鹵素官能團的親核取代以及羥基官能團原位氧化的共同作用，合成了一種幾乎全氧官能化的二維導電過渡金屬碳化物（Ti₃C₂O_y）。Ti₃C₂O_y中超高密度的Ti-O/Ti=O活性位點使所制備的電極在酸性電解液中展現(xiàn)了極高的質(zhì)量比電容和體積比電容（0.85V 電位窗口下分別為1,082 F g⁻¹和3,182 F cm⁻³，接近許多過渡金屬氧化物的理論電容量），將其與氫化普魯士藍（正極）構(gòu)成的器件能量密度可與鉛酸電池相當，并可在-70至60°C寬溫區(qū)內(nèi)實現(xiàn)超長壽命循環(huán)及快速充放電。此外，Ti₃C₂O_y的高功函數(shù)以及費米能級附近的高電子態(tài)密度，使得所合成Ti₃C₂O_y兼具優(yōu)異的抗氧化性及高電導率。這些有希望的結(jié)果為高能量、高功率存儲器件以及電磁屏蔽以及電子和光電器件的發(fā)展提供了途徑。
 
 
Fig 1. a,b) 傳統(tǒng)顆粒狀過渡金屬氧化物與具有類過渡金屬氧化物表面二維材料的電容存儲示意圖。c) 親核取代構(gòu)建全氧表面MXene (Ti₃C₂O_y)示意圖。d,e) Ti₃C₂O_y的理論容量、實驗容量與其它材料對比。
 

Fig 2. 原始 Ti₃C₂T_x 和在 280 °C 下水熱處理 20 小時 （H-280） 的樣品的表征。a） 原始 Ti₃C₂T_x 薄膜和 H-280 薄膜的 XPS 光譜。b） 原始 Ti₃C₂T_x 薄膜和 H-280 薄膜的高分辨率 O 1s 和 Ti 2p 光譜。c，d） 原始 Ti₃C₂T_x 薄膜和 H-280 薄膜的 EDS 測試 （c） 元素和 XPS 測試 （d） 中含氧官能團的百分比分布。e，f） 分層原始 Ti₃C₂T_x （e） 和 H-280 （f） 薄膜的 HAADF STEM 圖像。g，h） 沿 [0001] 方向觀察的單層原始 Ti₃C₂T_x （g） 和 H-280 （h） 薄膜的 HAADF STEM 圖像。i-l） 通過 FIB 解剖的原始 Ti₃C₂T_x （i， k） 和 H-280 （j， l） 真空過濾薄膜的橫截面 HAADF STEM 圖像。它們的質(zhì)量載荷為 3 mg cm⁻²。m） Ti₃AlC₂ 粉末、Ti₃C₂T_x 粉末（無超聲處理）以及原始 Ti₃C₂T_x 和 H-280 薄膜的 XRD 圖譜。（g）和（h）的底部圖像分別是沿[0001]方向觀察的Ti₃C₂O₂和Ti₃C₂O的結(jié)構(gòu)模型。（k） 和 （l） 的底部圖像分別是 Ti₃C₂O₂ 和 Ti₃C₂O 的截面結(jié)構(gòu)模型。 由于 Ti₃C₂O₂、Ti₃C₂（OH）₂、Ti₃C₂F₂ 和 Ti₃C₂Cl₂ 占據(jù)了原始 Ti₃C₂T_x 的 ≈85%，并且它們的結(jié)構(gòu)沿 [0001] 和橫截面方向非常相似（圖 S9，支持信息），因此 Ti₃C₂O₂ 被用作原始的 Ti₃C₂T_x.雖然 Ti₃C₂O 是 H-280 的主要成分，但在本文中，Ti₃C₂O 用作 H-280 的近似模型。
 
 
Fig 3. 原始 Ti₃C₂T_x 和 Ti₃C₂O_y （H-280） 的電導率和化學穩(wěn)定性。a） 質(zhì)量負荷為 3 mg cm^-2 的原始 Ti₃C₂T_x 薄膜和 H-280 薄膜的光學圖像和電導率。b） 具有不同末端基團的 Ti₃C₂ 單層的態(tài)密度 （DOS）。c，d） 從 Ti₃C₂T_x 和 H-280 膠體溶液中真空過濾的薄膜在 60 °C 空氣中暴露 2 天后的 XPS 光譜。對于來自原始 Ti₃C₂T_x 膠體溶液的薄膜，在 60 °C 的空氣中暴露 2 天后，檢測到強 TiO₂ 峰 （c）。而對于 H-280 的薄膜，只能檢測到一個弱的 TiO₂ 峰 （d）。e，f，從原始 Ti₃C₂T_x 和 H-280 膠體溶液中真空過濾并在室溫下在空氣中暴露 3 個月的薄膜的 XPS 光譜。在室溫下暴露在空氣中 3 個月后，從原始 Ti₃C₂T_x 膠體溶液 （e） 真空過濾的薄膜中檢測到明顯的氧化。然而，從 H-280 膠體溶液 （f） 真空過濾的薄膜幾乎沒有變化。
 
 
Fig 4. 原始 Ti₃C₂T_x 和 Ti₃C₂O_y （H-280） 的電化學性能。a） 原始 Ti₃C、₂T_x 和 H-280 薄膜電極（質(zhì)量負載為 1 mg cm^-2）的循環(huán)伏安圖，掃描速率為 5 mV s^-1，插層電容區(qū)域由陰影矩形區(qū)域表示。b） 原始 Ti₃C_、2T_x 和 H-280 薄膜電極的比電容，根據(jù)循環(huán)伏安圖以 5 mV s^-1 的掃描速率計算 （a）。插層分量的比電容近似為 129 F g⁻¹。c，d） 根據(jù)不同掃描速率的循環(huán)伏安圖計算的原始 Ti₃C₂T_x 和 H-280 薄膜電極的重量 （c） 和體積 （d） 倍率性能。e） 在不同溫度下以 2 mV s^-1 的掃描速率測得的 H-280 薄膜電極的比電容。插圖顯示了在 20 °C 和 -60 °C 下以 2 mV s^-1 的掃描速率測量的 H-280 薄膜電極的循環(huán)伏安圖。f） 在 0.2 V 下, 20 °C ,Ti₃C₂T_x 和 H-280 薄膜電極收集的電化學阻抗譜數(shù)據(jù)。 插圖顯示高頻范圍。為了方便比較，這兩個薄膜電極的插層電容是統(tǒng)一的，這不會影響 H-280 薄膜電極的偽電容急劇上升的事實。
 
 
Fig 5. H-280 || H-TBA 質(zhì)子電池的電化學性能。a） 使用 H-280 薄膜作為陽極的超級電容器和質(zhì)子電池的示意圖。對于超級電容器配置，電解液的體積應(yīng)為 H-280 薄膜電極的 5.5 倍。相比之下，大多數(shù)陽離子來自對電極，在 H-280||H-TBA 混合動力電池。b） 全電池制造：H-280 （0.3 mg cm^-2） 和 H-TBA （0.7 mg cm^-2） 的三電極循環(huán)伏安圖，掃描速率為 5 mV s^-1。c） H-280||H-TBA 質(zhì)子電池在不同掃描速率下。d） H-280||H-TBA 質(zhì)子電池在 5 A g^-1的恒流循環(huán)期間隨溫度的變化。插圖描繪了不同溫度下的恒電流充放電曲線。e） 本工作中的質(zhì)子電池（器件級）與鉛酸電池、偽電容器和有機電解質(zhì)中的 EDLC 的綜合比較。
 
      相關(guān)研究工作由揚州大學Jianning Ding、Jiang Xu，悉尼科技大學Guoxiu Wang，賓夕法尼亞州立大學Shanhai Ge，江蘇大學等人于2024年聯(lián)合發(fā)表在《Advanced Functional Materials》期刊上，Nucleophilic Substitution Enables MXene Maximum Capacitance and Improved Stability，原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202408892

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號