由于其卓越的能量密度和成本效益，鋰硫電池（LSB）越來越被視為前景廣闊的先進電池系統(tǒng)。然而，設(shè)計既能有效減輕可溶性多硫化鋰（LiPS）擴散又能增強氧化還原動力學(xué)的高效電催化劑仍然是一個重大挑戰(zhàn)，特別是在高硫負(fù)載和貧電解質(zhì)條件下。在這項工作中，我們開發(fā)了鎳鈷層狀雙氫氧化物（NiCo-LDHs）納米片，具有豐富的氧空位（Vo），錨定在Ti3C2-MXene納米片（表示為Vo-LDHs-MXenes）上，專為高性能LSB量身定制。 MXenes和Vo-LDHs之間的異質(zhì)界面改變了電子結(jié)構(gòu)，增強了LDHs和MXenes的催化活性，產(chǎn)生多功能協(xié)同效應(yīng)。我們的理論和電化學(xué)分析表明，與單個 LDH 相比，Vo-LDHs-MXenes 異質(zhì)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出對 LiPS 增強的親和力和優(yōu)異的催化性能。這一改進促進了LiPS的有效吸附和轉(zhuǎn)化，以及Li2S的成核和分解。因此，采用 Vo-LDHs-MXenes 改性隔膜的電池具有穩(wěn)定的循環(huán)性能，在 1.0C 下循環(huán) 300 次后具有 938.9 mAh/g 的高初始比容量和良好的倍率性能。值得注意的是，在 6.7 mg cm−2 的高硫負(fù)載量和 6.0 µL mg−1 的低電解質(zhì)/硫 (E/S) 比 50 次循環(huán)下，它仍然實現(xiàn)了 6.09 mAh cm−2 的高初始面積容量。
圖1.(a)制備路線示意圖，(b)∼(e)TEM，(f)∼(g)HRTEM圖像和(h)HAADF-STEM圖像以及Vo-LDHs-的相關(guān)元素映射MXene。
圖 2. (a) 所制備的 Vo-LDHs-MXenes、MXenes 和 LDHs 的 XRD 圖譜，(b)∼(c) Vo-LDHs-MXenes 和 LDHs 的吸附-解吸等溫線和孔徑分布，(d) ∼(h) Vo-LDHs-MXenes、MXenes 和 LDHs 的 C 1 s、O 1 s Ti 2p、Co 2p 和 Ni 2p 光譜，(i) Vo-LDHs-MXenes 和 LDHs 的 EPR 光譜。
圖 3. (a) 在具有不同隔膜的 H 形玻璃電池中進行的 LiPSs 滲透實驗，(b) 各種不對稱電池的 CV 曲線，(c) 不同電極的 LSV 曲線和相應(yīng)的 Tafel 圖（插圖），(d) ∼(e) 不同電池的 Li2S 成核和 (f)∼(g) 溶解曲線。
圖4. Vo-LDHs-MXenes和LDHs的(a)∼(b)能帶結(jié)構(gòu)和(c)∼(d)DOS圖，(e)Vo-LDHs-MXenes的電荷密度差異分析，(f)結(jié)合LiPSs 的能量和 (g) Vo-LDHs-MXenes 和 LDHs 表面上從 S8 到 Li2S 的還原反應(yīng)的吉布斯自由能 (ΔG) 曲線。
圖 5. (a) 所有電池在 0.1 mV s−1 掃描速率下的 CV 曲線，(b) Vo-LDHs-MXenes 電池在 0.1 mV s−1 至 0.4 mV s 不同掃描速率下的 CV 曲線−1，(c)∼(e) CV 曲線中的峰值 I、II 和 III 與掃描速率平方根的關(guān)系圖，(f) 循環(huán)后所有電池的 EIS 曲線，(g) 恒電流放電-充電曲線， (h) 相應(yīng)的 QH 和 QL 值，以及 (i) 所有電池的放電-充電曲線的放大部分。
圖 6. (a) 0.1C 下的循環(huán)性能，(b) 所有電池在 0.1C 至 3.0C 不同電流倍率下的倍率容量，(c) Vo-LDHs-MXenes 電池在不同電流下的放電/充電曲線(d) 所有電池在 1.0C 下的長期循環(huán)性能，(e) 初始放電/充電曲線和 (f) Vo-LDHs-MXenes 電池在高硫負(fù)載和低 E/ 條件下在 0.1C 下的循環(huán)性能S比率，(g)基于類似電催化劑的電池性能。
相關(guān)科研成果由河北工業(yè)大學(xué)Boxiong Shen等人于2024年發(fā)表在Chemical Engineering Journal（https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151285）上。原文：Layered double Hydroxides-MXene heterointerfaces with abundant anion vacancies expediting sulfur redox kinetics for High?Performance Lithium–Sulfur batteries
原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151285
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
