調整碳化硅基負極材料中的界面相互作用對于實現鋰離子存儲更高的能量容量和更長的循環壽命至關重要。該工作通過在 SiC（NG@SiC）上外延生長高質量 N 摻雜石墨烯（NG）實現了原子級可調界面相互作用。這種精心設計的NG@SiC異質結展示了具有強烈界面相互作用的固有電場，使其成為徹底了解電子/離子橋的配置和原子間電子遷移機制的理想原型。密度泛函理論（DFT）分析和電化學動力學分析都表明，這些有趣的電子/離子橋可以通過界面耦合化學鍵控制和調整界面相互作用，增強界面電荷轉移動力學并防止粉化/聚集。作為概念驗證研究，這種精心設計的 NG@SiC 負極表現出良好的可逆容量（在0.1 A g
−1 下200 次循環后為 1197.5 mAh g
−1）和循環耐久性，在 10.0 A g
−1 下循環 1000 次后容量為 447.8 mAh g
−1 保持率為 76.6% 1。正如預期的那樣，鋰離子全電池（LiFePO
4/C//NG@SiC）表現出優異的倍率性能和循環穩定性。這種通過外延生長方法實現的界面相互作用定制策略為傳統碳化硅陽極提供了新的機會，以實現高性能鋰離子存儲及更高性能。
Fig 1. NG@SiC合成過程示意圖。
Fig 2. NG@SiC 的 a SEM、b TEM（插圖：線性元素掃描分析）和 c HRTEM 圖像。 NG@SiC 的 d-f EDX 和相應的元素圖分析。原始 SiC 的 g SEM、h TEM（插圖：線性元素掃描分析）和 i HRTEM 圖像。 j-l 原始 SiC 的 EDX 和相應的元素圖分析。
Fig 3. a 分別是原始 SiC和NG@SiC 的 XRD和b拉曼光譜。XPS 譜：NG@SiC 的 c N 1s。分別為原始 SiC 和 NG@SiC 的 d, e C 1s 和 f, g Si 2p。原始 SiC 和 NG@SiC 的 h, i Si K 邊和C K邊XANES光譜。
Fig 4. NG@SiC陽極的電化學性能：CV為0.1 mV s
-1。 b 恒電流充放電 (GCD) 曲線和 c 0.1 A g
−1 下的循環特性。 NG@SiC 和 SiC 的 d 速率能力和 e EIS。 f 與報道的硅基陽極的循環性能比較。 g 10.0 A g
−1 時的長循環特性。
Fig 5. 電化學動力學分析：不同掃描速率下的CV曲線。 b 根據 CV 曲線計算 b 值。 c 不同選定周期的 dQ/dV 曲線。 d 恒電流間歇滴定技術 (GITT) 曲線。 e 勢能與τ
1/2 之間的關系。 f GITT 滴定曲線圖解。 g 根據GITT計算的鋰離子擴散系數。 h, i 原始 SiC 陽極和 NG@ SiC 陽極的反應電阻。
Fig 6. a-d 原始SiC和NG@SiC分別在鋰離子吸附之前和之后的結構圖。 e NG@SiC 的靜電勢。 f, g 原始 SiC 和 NG@SiC 的態密度 (DOS)。 h, i 石墨烯和NG的電荷密度差。 j, k 鋰離子吸附前后 NG@SiC 中電荷耗盡（青色）和累積（黃色）的電荷密度分布。 l, m 原始 SiC 和 NG@SiC 中計算的鋰離子擴散勢壘。插圖：相應的鋰離子擴散途徑。
Fig 7. LiFePO
4/C//NG@SiC全電池的電化學性能。完整電池配置的示意圖。 b 0.1 A g
−1 處的 GCD 曲線。 c 速率能力從 0.1 到 2.0 A g
−1。 d 0.1 A g
−1 下的循環性能。 e–g 由 LiFePO
4/C//NG@SiC 全電池供電的不同顏色 LED。
相關研究工作由廣州大學Jiahai Wang和香港科技大學Minhua Shao課題組于2023年聯合在線發表在《Nano-Micro Letters》期刊上，High-quality epitaxial N doped graphene on SiC with tunable interfacial interactions via electron/ion bridges for stable lithium-ion storage，原文鏈接：
https://doi.org/10.1007/s40820-023-01175-6
轉自《石墨烯研究》公眾號
