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     CO₂電還原（CO₂ RR）被廣泛認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)碳中和的有前途的途徑，而單原子催化劑（SAC）被證明在CO₂RR中是有效的。然而，大多數(shù) SAC 由于其粉狀特性而無(wú)法進(jìn)一步增強(qiáng)性能。在此，我們提出了許多孤立的鎳單原子錨定在 3D 互連的 N 摻雜碳管 (NiSAs@3D-INCT) 網(wǎng)絡(luò)上作為自支撐電極。NiSAs@ 3D-INCT 具有真正互連且高度有序的垂直和橫向碳管通道，可促進(jìn)二氧化碳相互作用和電解質(zhì)傳輸。 NiSAs@3D-INCT 表現(xiàn)出卓越的 CO₂RR 性能，與可逆氫電極 (RHE) 相比，在 0.96 V 電壓下的 CO 部分電流密度為 51.8 mA cm^-2 。 X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜和理論計(jì)算表明，NiSA負(fù)載在3D-INCT網(wǎng)絡(luò)上，其N(xiāo)i-N₄構(gòu)型作為CO₂RR的高活性位點(diǎn)。這項(xiàng)工作將為 CO₂RR 開(kāi)發(fā)高性能 SAC 提供新的思路。
 
Fig 1. 在 0.2 M Ni (NO₃)₂ 溶液中獲得的 NiSAs@ 3D-INCT 的表征。 a) 照片。 b) 橫截面和 c) 俯視 SEM 圖像。 d) TEM、e) STEM、f) SAED 和 g) HRTEM 圖像。 h) HAADF-STEM 圖像和相應(yīng)的 EDS 映射。 i) AC-HAADF-STEM 圖像。 （大量、分散的亮點(diǎn)與較重的Ni元素有關(guān)，指的是Ni原子）。
 
Fig 2. a) 3D-ICT、3D-INCT、NiSAs@3D-INCT 和 NiNPs@3D-INCT 的 XRD 圖。 b) NiSAs@3D-INCT 的 N1s 和 c) Ni2p 高分辨率 XPS 光譜。 d) NiSAs@3D-INCT 的 Ni Kedge XANES 光譜以及包括鎳箔、NiO 和 NiPc 在內(nèi)的參考文獻(xiàn)。 e) Ni K 邊 EXAFS 光譜的傅里葉變換曲線。 f）NiSAs@3D-INCT的Ni K邊緣EXAFS擬合結(jié)果，插圖顯示了Ni中心的建議協(xié)調(diào)配置。 g) Ni箔、NiO、NiPc和NiSAs@3D-INCT的WT-EXAFS輪廓圖案。
 
Fig 3. 分別為 3D-ICT、3D-INCT、NiNPs@3D-INCT 和 NiSAs@3DINCT 不同電極的 a) 穩(wěn)態(tài)極化曲線和 b) 在不同施加電位下的 FE_CO。 NiSAs@3D-INCT 的 j_CO 與 c) NiNPs@3D-INCT、3D-INCT 和 3D-ICT 以及 d) 最近報(bào)道的代表性 CO₂RR 催化劑進(jìn)行比較。 e) 不同電極對(duì)CO產(chǎn)物的塔菲爾斜率圖。 f) NiSAs@3D-INCT 在 - 0.69 V vs. RHE 條件下對(duì) CO₂RR 的長(zhǎng)期穩(wěn)定性測(cè)量。
 
Fig 4. a) Ni-N₄-C 摻雜石墨烯上 CO₂RR 的擬議反應(yīng)途徑。 b) Ni-N₄-C、N-C 摻雜石墨烯和 Ni (111) 上的 CO₂RR 自由能圖。c) Ni-N₄-C 模型上 CO₂RR 和 HER 自由能圖的比較。 d) Ni-N₄-C 上 *COOH 和 *CO 吸附結(jié)構(gòu)的 PDOS。 e) *COOH和*CO在N-C上的吸附結(jié)構(gòu)的PDOS。
 
       相關(guān)研究工作由南京航空航天大學(xué)Yimin Xuan課題組——通過(guò)構(gòu)建3D互連氮摻雜碳管網(wǎng)絡(luò)實(shí)現(xiàn)鎳單原子高效CO₂電還原于2023年在線發(fā)表在《Applied Catalysis B: Environmental》期刊上，Efficient utilization of nickel single atoms for CO₂ electroreduction by constructing 3D interconnected nitrogen-doped carbon tube network，原文: https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123083。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)