量子通信、傳感或計(jì)算等量子光子技術(shù)需要高效、穩(wěn)定和純的單光子源。外延量子點(diǎn)（QDs）已經(jīng)被制成能夠按需產(chǎn)生具有高純度、不可區(qū)分性和亮度的光子，盡管它們需要精確制造，并且在可擴(kuò)展性方面面臨挑戰(zhàn)。相比之下，膠體量子點(diǎn)是在溶液中批量合成的，但通常具有更寬的線寬、低的單光子純度和不穩(wěn)定的發(fā)射。在這里，本研究展示了InP/ZnSe/ZnS膠體量子點(diǎn)的光譜穩(wěn)定、純和窄線寬單光子發(fā)射。使用光子相關(guān)傅立葉光譜，觀察到窄至~5的單點(diǎn)線寬 4時(shí)為µeV K、 給出了~250ps的下限光學(xué)相干時(shí)間T
2 。這些點(diǎn)在微秒到分鐘的時(shí)間尺度上表現(xiàn)出最小的光譜擴(kuò)散，并且在高達(dá)50ms的時(shí)間尺度下保持窄線寬 ，比其他膠體系統(tǒng)長幾個(gè)數(shù)量級(jí)。此外，這些InP/ZnSe/ZnS點(diǎn)具有單光子純度g
(2)（τ = 0）在沒有光譜濾波的情況下為0.077–0.086。這項(xiàng)工作證明了不含重金屬的InP基量子點(diǎn)作為單光子光譜穩(wěn)定源的潛力。
圖1. a、 b，具有HA表面配體的膠體InP/ZnSe/ZnS量子點(diǎn)的示意結(jié)構(gòu)（a）和TEM圖像（b）。c、 核、殼和表面配體的能帶圖，以及示意性電子波函數(shù)Ψ，說明了這些異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的I型能帶排列。注意這里使用的InP、ZnSe和ZnS的帶隙是體半導(dǎo)體的值。HA的最高占據(jù)分子軌道-最低未占據(jù)分子軌道（HOMO–LUMO）間隙。CB，導(dǎo)帶；VB，價(jià)帶。d、 InP核的帶邊激子發(fā)射的Jablonski圖?；疑úɡ诵危┘^表示狀態(tài)之間的輻射（非輻射）躍遷。縱向光學(xué)和橫向光學(xué)聲子；Δ，在\（｛|d｝\rangle\）和\（｛|b｝\rangle\）狀態(tài)之間分裂；Ω，在\（｛|X｝\rangle\）和\（{|Y｝\rangle\）態(tài)之間分裂\（｛|g｝\rangle\），基態(tài)。e、 InP量子點(diǎn)在4 K和獨(dú)立玻色子模型的擬合。完全配合表示ZPL+聲學(xué)+光學(xué)組件的完全配合。f、 同一量子點(diǎn)在4、15和30處的光譜 K、 顯示了明亮的F的出現(xiàn) = 通過熱總體的±1狀態(tài)。為了清晰起見，光譜偏移了它們的最大值，排列在0處 meV。g、 量子點(diǎn)4的高分辨率光譜 K表明了\（｛|d｝\rangle\）進(jìn)一步分裂為其±2個(gè)躍遷的疊加\（｛|X｝\rangle\）和\（{|Y｝\rangle\）。除非另有說明，否則使用532 功率密度為50–100的nm連續(xù)波激光器 W cm
−2。
圖2. a、左圖：使用每毫米300個(gè)凹槽的0.5 m光譜儀（光譜分辨率~1.1 meV）。每幀的采集時(shí)間為1 s，共有600幀。右：具有歸一化強(qiáng)度的所有收集光譜的總和。b、 c，左圖：使用每毫米2400個(gè)凹槽的光柵的兩個(gè)不同量子點(diǎn)的光譜軌跡（光譜分辨率~0.08 meV）。右：具有歸一化強(qiáng)度的所有收集光譜的總和。d、50ms中總計(jì)數(shù)的強(qiáng)度軌跡 在600s的周期內(nèi)的箱 和（插圖），時(shí)間為10 s。
圖3. a–l，擬合干涉圖（a，d，g，j），點(diǎn)InP-1（a–c）、點(diǎn)InP-2（d–f）、點(diǎn)InP-3（g–i）和點(diǎn)CdSe-1（j–l）的光譜相關(guān)性p（ζ，τ）（b，e，h，k）和光譜（c，f，i，l）。a、d、g和j中的干涉圖是由時(shí)間間隔τ窗口為光子對(duì)建立的τ
0→1. = 0.1–0.5 ms，τ
2→3. = 1–5 ms和τ
4→5. = 10–50 為了清楚起見，干涉圖被歸一化為最大值1，并且被給予偏移。點(diǎn)CdSe-1的類振蕩特征是由QD閃爍引起的，QD閃爍影響這些階段位置的基本g（2）（τ）。這些干涉圖的傅立葉變換給出了b、e、h和k中的光譜相關(guān)性p（ζ，τ）。在c、f、i和l中，使用優(yōu)化參數(shù)來擬合干涉圖來生成光譜s（ω）。干涉圖擬合（a，d，g，j）所示的T
2值是根據(jù)洛倫茲光譜的FWHM計(jì)算的，T
2 = 2π/Γ。擬合的指數(shù)相干衰減遵循\（｛｛\mathrm｛exp｝｝）^｛-2/｛T｝_｛2｝\delta｝\），其中因子2是由于洛倫茲譜的自相關(guān)而產(chǎn)生的。cf，相干分?jǐn)?shù)。
圖4. 上面顯示的Γ的數(shù)據(jù)對(duì)應(yīng)于平均值±一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)差，這些標(biāo)準(zhǔn)差是由每個(gè)點(diǎn)的20個(gè)不同擬合生成的，具有隨機(jī)和有界的初始猜測。
圖5.a、b，繪制在線性（a）和對(duì)數(shù)（b）時(shí)間軸上的壽命和擬合（黑線）。a的插圖顯示了用于提取Δ的三能級(jí)系統(tǒng)以及亮（Γ
b）和暗（Γ
d）態(tài)的輻射復(fù)合率。c、 單個(gè)量子點(diǎn)（點(diǎn)InP-4）的g
(2)（τ）。周期4 激光脈沖之間的µs是允許量子點(diǎn)在激發(fā)事件之間完全衰減到基態(tài)所必需的。這導(dǎo)致了低計(jì)數(shù)率和有噪聲的g
(2)（τ）函數(shù)，其獲取時(shí)間受到量子點(diǎn)的光穩(wěn)定性的限制。d、 解g
(2)（τ）測量、擬合和系綜平均g
(2)（0）。
相關(guān)研究成果由麻省理工學(xué)院化學(xué)系Moungi G. Bawendi和Andrew H. Proppe等人2023年發(fā)表在Nature nanotechnology(https://www.nature.com/articles/s41565-023-01432-0)上。原文：Highly stable and pure single-photon emission with 250 ps optical coherence times in InP colloidal quantum dots。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
