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       本研究報(bào)告了在由單層石墨烯、少數(shù)層過(guò)渡金屬二醇化物和有機(jī)半導(dǎo)體F8ZnPc形成的混合范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生長(zhǎng)壽命和高度移動(dòng)的光載流子。通過(guò)在石墨烯膜上干燥轉(zhuǎn)移機(jī)械剝離的MoS₂或WS₂薄層薄片，然后沉積F₈ZnPc來(lái)制備樣品。進(jìn)行瞬態(tài)吸收顯微鏡測(cè)量以研究光載流子動(dòng)力學(xué)。在F₈ZnPc/多層MoS₂/石墨烯的異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，F(xiàn)₈ZnPc中激發(fā)的電子可以轉(zhuǎn)移到石墨烯，從而與F₈ZnPc中的空穴分離。通過(guò)增加MoS2的厚度，這些電子獲得了超過(guò)100 ps的長(zhǎng)復(fù)合壽命和2800 cm² V^–1 s^–1的高遷移率。在WS₂作為中間層的情況下，還顯示了帶有移動(dòng)空穴的石墨烯摻雜。這些人造異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以提高石墨烯基光電子器件的性能。

 
圖1.（a） 由F₈ZnPc、1L MoS₂和石墨烯形成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)的帶取向。左側(cè)的上下水平線(xiàn)表示F₈ZnPc的LUMO和HOMO能級(jí)。橙色和灰色框表示MoS₂和石墨烯的導(dǎo)帶和價(jià)帶。光激發(fā)電子（−）有望轉(zhuǎn)移到石墨烯，而空穴（+）位于F₈ZnPc中。（b） F₈ZnPc/WS₂/石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)的能帶對(duì)準(zhǔn)，允許石墨烯的空穴摻雜。（c） 強(qiáng)結(jié)合狀態(tài)下F₈ZnPc/MoS₂/石墨烯中的面內(nèi)載流子分布示意圖，其中F₈ZnPc中的固定空穴阻止了石墨烯中電子的自由運(yùn)動(dòng)。（d） 在具有較厚MoS₂中間層的弱結(jié)合狀態(tài)下，石墨烯中電子的顯著面內(nèi)擴(kuò)散。

 
圖2:（a–d）分別從n=1、2、3和4的F₈ZnPc/nL-MoS₂/石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品測(cè)量的時(shí)空分辨差分反射率。（e–h）4個(gè)樣品的差分反射率的選定空間分布。對(duì)于（e），探測(cè)延遲為2.8（黑色）、10.2（紅色）、17.7（藍(lán)色）、25.1（粉色）和33.0 ps（綠色）。對(duì)于（f）、（g）和（h），探測(cè)延遲為5.5（黑色）、20.4（紅色）、35.3（藍(lán)色）、50.2（粉色）和65.0 ps（綠色）。實(shí)心曲線(xiàn)為高斯擬合。（i–l）空間分布方差隨探測(cè)延遲的變化。直線(xiàn)是線(xiàn)性擬合。

 
圖3.（a–d）分別從n=1、2、3和4的F₈ZnPc/nL-WS₂/石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品測(cè)量的時(shí)空分辨差分反射率。（e–h）4個(gè)樣本的差分反射率的選定空間分布，探針延遲為5.7（黑色）、20.6（紅色）、35.5（藍(lán)色）、50.4（粉色）和65.4 ps（綠色）。實(shí)心曲線(xiàn)為高斯擬合。（i–l）空間分布方差隨探測(cè)延遲的變化。（i）中的藍(lán)色曲線(xiàn)是擬合曲線(xiàn)（見(jiàn)文本）。其初始斜率和最終斜率（紅線(xiàn)作為視線(xiàn)引導(dǎo)）分別對(duì)應(yīng)于55和13 cm² s^–1的擴(kuò)散系數(shù)。

 
圖4.（a） 基于MoS₂的異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品的峰值差反射率作為探針延遲的函數(shù)，在泵浦點(diǎn)和探針點(diǎn)重疊的情況下測(cè)量。青色曲線(xiàn)為單指數(shù)擬合。（b） 推導(dǎo)出的衰減時(shí)間常數(shù)是MoS₂層數(shù)的函數(shù)。（c） 由于空穴隧穿到石墨烯導(dǎo)致的電荷復(fù)合模型示意圖。（d、e和f）與基于WS2的異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品的（a）、（b）和（c）相同。

  
圖5.（a） nL-MoS₂薄片的光學(xué)顯微鏡圖像。（b） MoS₂薄片的不同區(qū)域的光致發(fā)光光譜如（a）所示。插圖顯示了薄片不同區(qū)域的光學(xué)對(duì)比度。

 
圖6.（a） nL-WS₂薄片的光學(xué)顯微鏡圖像。（b）是 （a）中所示樣品不同區(qū)域的光致發(fā)光光譜。插圖顯示了薄片不同區(qū)域的光學(xué)對(duì)比度。

 
圖7.（a）CVD生長(zhǎng)了不同厚度的1L MoS₂和F₈ZnPc膜。右圖顯示了從UPS光譜和報(bào)告的這些材料的帶隙得出的能級(jí)圖。（b） 與（a）相同，但MoS₂被1L WS₂代替。
 
        相關(guān)研究成果由堪薩斯大學(xué)Wai-Lun Chan和Hui Zhao等人2023年發(fā)表在ACS Nano (https://doi.org/10.1021/acsnano.2c12577)上。原文：Hybrid Heterostructures to Generate Long-Lived and Mobile Photocarriers in Graphene。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)