制造用于析氧反應(yīng)（OER）和氧還原反應(yīng)（ORR）的堅(jiān)固且低成本的雙功能電催化劑對于實(shí)現(xiàn)高性能可充電鋅空氣電池（RZAB）至關(guān)重要。 等離子體處理是保持具有高活性 OER 活性的普魯士藍(lán)類似物 (PBA) 開放框架中金屬位點(diǎn)均勻性的有用方法。 在此，我們將 N 摻雜碳納米管 (N-CNT) 的顯著 ORR 性能與用作活性 OER 催化劑的氧等離子體活化 NiFe PBA (O-PBA) 相結(jié)合，以實(shí)現(xiàn)氧轉(zhuǎn)化反應(yīng)的雙功能性。將N-CNT與 O-NiFe PBA 框架集成為 ORR 和 OER 的各個(gè)活性位點(diǎn)提供了穩(wěn)定的性能。O-PBA/N-CNT 的 OER 性能在 10 mA/cm2 的電流密度下表現(xiàn)出 280 mV 的過電位，由于 O-PBA 的活化金屬位點(diǎn)錨定在導(dǎo)電 N-CNT 中，其性能優(yōu)于商業(yè) RuO
2。即使經(jīng)過等離子體處理，N-CNT仍然具有提高ORR性能的電催化能力，并且NiFe PBA的結(jié)構(gòu)仍然保持不變。O-PBA/N-CNT 的雙活性電催化位點(diǎn)的綜合優(yōu)勢在 OER/ORR 極化曲線中產(chǎn)生了 0.83 V 的低電位間隙，這也表現(xiàn)出穩(wěn)定的 45 小時(shí)充放電性能，電位可忽略不計(jì) RZAB 應(yīng)用中的 0.70 V 間隙。 本研究介紹了利用表面摻雜和等離子體活化之間的表面工程相結(jié)合來生產(chǎn)雙活性氧轉(zhuǎn)化電催化劑的簡便合成方法的探索。
方案 1. O-PBA/N-CNT 雙功能電催化劑用于氧轉(zhuǎn)化反應(yīng)的合成過程。
圖 2. (a) PBA/N-CNT 4:1、(b) PBA/N-CNT 2:1、(c) PBA/N-CNT 1:1 和 (d) PBA/N-CNT 1 的 SEM 圖像。
圖 3. 不同重量比的O-PBA/N-CNT的拉曼光譜。
圖 4. (a)O-PBA/N-CNT的SEM圖像和(b) PBA/N-CNT和O-PBA/N-CNT的XRD圖譜。 (c) O-PBA/N-CNT 的 TEM 圖像和 (d) C、N、Ni 和 Fe 元素的相應(yīng) EDS 映射。
圖5. (a) O 1s，(b) N 1s，(c) Ni 2p和(d) Fe 2p的O-PBA/N-CNT的XPS光譜。
圖 6. (a) O-PBA/N-CNT 4:1、2:1、1:1、1:2 和 RuO
2 在 O
2 飽和 1 M KOH 電解液中的 OER 極化曲線，(b) 來自 OERLSV 曲線的相應(yīng) Tafelplot， (c)O-PBA/N-CNT4:1,2:1,1:1 和 1:2 樣品的循環(huán)伏安法在 O
2飽和0.1M KOH 中使用 RDE 系統(tǒng)，和 (d)O-PBA/N-CNT4:1,2:1,1:1,1:2 的 ORR 極化曲線和 Pt/C 1600rpm 旋轉(zhuǎn)。(e)O-PBA/N-CNT 1:2、RuO2 和 Pt/C 的 OER 和 ORR 電位的 LSV 曲線和 (f) 對應(yīng)的電位間隙 (E
1/2 和 E
η10) 極化曲線。
圖7 (a) 自制液體 RZAB 組件和 (b) Pt/RuO2 和 O-PBA/N-CNT 之間 5 分鐘的開路電位。 (c) Pt/RuO2和O-PBA/N-CNT之間的功率密度和放電極化曲線。 (d) 商業(yè) Pt/RuO2 和 (e) O-PBA/NCNT 的長期穩(wěn)定性測試。 (f) O-PBA/N-CNT 的庫倫效率。
相關(guān)研究成果由國立臺灣科技大學(xué)Min-Hsin Yeh等人2022年發(fā)表在ACS Applied Energy Materials (https://doi.org/10.1021/acsaem.2c01475)上。原文：Oxygen Plasma-Activated NiFe Prussian Blue Analogues Interconnected N-Doped Carbon Nanotubes as a Bifunctional Electrocatalyst for a Rechargeable Zinc–Air Battery。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
