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       淡水資源是影響人類社會(huì)和諧發(fā)展的核心要素之一。電容去離子(CDI)技術(shù)是將苦咸水轉(zhuǎn)化為淡水的有效方法之一。CDI電極材料的選擇對(duì)其電吸附性能至關(guān)重要，通過界面優(yōu)化直接影響電吸附性能。本文通過親核加成和酰胺化反應(yīng)制備了質(zhì)子化氮化碳(H-C₃N₄)修飾的氧化石墨烯(H-C₃N₄-mGO_1/8)，以增強(qiáng)極低濃度咸水的電容去電離化。以活性炭(AC)為正電極，H-C₃N₄-mGO_1/8為負(fù)電極，采用H-C₃N₄-mGO_1/8||AC非對(duì)稱CDI器件去除NaCl水溶液中的離子。CDI測(cè)試結(jié)果表明，該體系在50 mg L^-1NaCl溶液中，1.2 V的低外加電壓條件下，電吸附容量為8.36 mg g^-1，是AC||AC對(duì)稱體系的1.40倍。此外，CDI裝置的吸附率為0.1879 mg (g⋅min)^-1，再生效率達(dá)100%。隨著外加電壓的增加，H-C₃N₄-mGO_1/8||AC非對(duì)稱電極的鹽電吸附容量和電吸附速率提高，這是由于電極與帶電離子之間的庫(kù)侖相互作用更強(qiáng)，形成了更充分的電雙層原理。
 
 
流程圖1. CDI裝置原理圖及H-C₃N₄-mGO的合成路線。
 
 
圖1. (a)MA、GO、H-C₃N₄、g-C₃N₄、g-C₃N₄-mGO_1/8和H-C₃N₄-mGO_1/8的FT-IR譜;(b)GO、H-C₃N₄-mGO_1/8和g-C₃N₄-mGO_1/8的拉曼光譜;(c)GO、H-C₃N₄-mGO_1/8和g-C₃N₄-mGO_1/8的XRD圖譜;(d)H-C₃N₄-mGO_1/8和g-C₃N₄-mGO_1/8在1 M NaCl溶液中的EIS圖。頻率范圍為100,000 Hz~0.001 Hz; H-C₃N₄-mGO_1/8和g-C₃N₄-mGO_1/8樣品的(e)氮吸附/脫附等溫線和(f)孔徑分布。
 
 
圖2. (a和 b)GO、(c和d)g-C₃N₄-mGO_1/8、(e和f)H-C₃N₄-mGO_1/8的SEM圖像。
 
 
圖3. (a)GO和H-C₃N₄-mGO_1/8的XPS譜，(b)GO和(c和d)H-C₃N₄-mGO_1/8對(duì)應(yīng)的高分辨率N 1s和C 1s譜。
 
 
圖4. (a)g-C₃N₄-mGO_1/8作為電極在不同掃描速率下的CV曲線和(b)對(duì)應(yīng)的比電容柱狀圖。比電容與掃描速率;(c)H-C₃N₄-mGO_1/8作為電極在不同掃描速率下的CV曲線和(d)對(duì)應(yīng)的比電容柱狀圖。比電容與掃描速率。
 
 
圖5. (a)不同g-C₃N₄/GO質(zhì)量比的g-C₃N₄-mGO電極在電流密度為0.2 A g^-1時(shí)的充放電循環(huán)曲線;(b)不同電流密度下g-C₃N₄-mGO_1/8電極的恒流充放電曲線;(c)不同H-C₃N₄/GO質(zhì)量比的H-C₃N₄-mGO電極在0.2 A g^-1電流密度下的充放電循環(huán)曲線;(d)不同電流密度下H-C₃N₄-mGO_1/8電極的恒流充放電曲線;(e)不同電流密度下g-C₃N₄-mGO_1/8和H-C₃N₄-mGO_1/8的IR降;(f) g-C₃N₄-mGO_1/8和H-C₃N₄-mGO_1/8電極在1 M NaCl水溶液中循環(huán)110次的恒流充放電曲線。
 
 
圖6. (a) H-C₃N₄-mGO_1/8||AC非對(duì)稱電極在濃度為50 mg L^-1的NaCl溶液中在工作電壓為0.8~1.6 V時(shí)的吸附曲線; H-C₃N₄-mGO_1/8||AC電極在CDI電池中各電壓下的(b)SEC和(c)SER曲線及(d)外加電壓對(duì)CDI Ragone Kim-Yoon圖的影響; H-C₃N₄-mGO_1/8||AC非對(duì)稱電極SEC的(e)Langmuir和(f) Freundlich方程擬合回歸曲線。
 
 
圖7. (a)H-C₃N₄-mGO_1/8||AC非對(duì)稱電極在50 mg L^-1 NaCl溶液中1.2 V時(shí)的循環(huán)CDI實(shí)驗(yàn);(b)相應(yīng)的柱狀圖;(c)AC||AC、H-C₃N₄-mGO_1/8||AC、H-C₃N₄-mGO_1/8||H-C₃N₄-mGO_1/8和H-C₃N₄-mGO_1/8||AC電極在NaCl溶液中的吸附和解吸曲線。

       相關(guān)研究成果由南京理工大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院Jian Yu等人于2022年發(fā)表在Chemosphere(https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2022.133580)上。原文：Enhanced capacitive deionization of a low-concentration brackish water with protonated carbon nitride-decorated graphene oxide electrode。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)