全固態(tài)鋰硫電池（ASSLSB）是具有高能量密度和良好安全性能的后鋰離子電池技術(shù)的有希望的候選者。然而，硫的內(nèi)在絕緣性質(zhì)需要與離子導(dǎo)體和電子導(dǎo)體進(jìn)行三相接觸以進(jìn)行電化學(xué)反應(yīng)，這會(huì)減少活性表面的數(shù)量并降低電荷轉(zhuǎn)移效率。在這項(xiàng)工作中，提出了由混合離子/電子導(dǎo)體構(gòu)成的雙相界面，以增強(qiáng)硫的固態(tài)電化學(xué)反應(yīng)。通過采用具有混合離子/電子導(dǎo)電性的鋰鑭鈦氧化物/碳（LLTO/C）納米纖維，與傳統(tǒng)的三相界面相比，在硫-LLTO/C雙相界面上實(shí)現(xiàn)了增強(qiáng)的電荷轉(zhuǎn)移行為。因此，實(shí)現(xiàn)了高硫利用率和優(yōu)異的倍率性能。 并且促進(jìn)的電荷轉(zhuǎn)移在降低操作溫度和提高ASSLSB的實(shí)際應(yīng)用中的硫含量方面顯示出巨大的潛力。 由于通過加入LLTO/C納米纖維抑制了多硫化物的穿梭效應(yīng)，循環(huán)性能也得到了提高。
圖 1.(a)傳統(tǒng)三相界面和(b)混合離子/電子導(dǎo)電雙相界面處的電荷轉(zhuǎn)移行為圖示。
圖 2. (a)SEM圖像和(b)LLTO/C 納米纖維的元素映射。(c)單個(gè)LLTO/C納米纖維的TEM圖像和 LLTO 納米晶體的直徑分布（c 中的插圖）。(d)LLTO/C納米纖維的HRTEM和SAED圖案（插圖）。(e)LLTO/S復(fù)合材料的SEM圖像和(f)相應(yīng)的硫映射。（g）LLTO/C納米纖維和LLTO/S復(fù)合材料的XRD圖譜和（h）TG曲線??。
圖 3. (a) LLTO/C 納米纖維的奈奎斯特圖，具有用于離子電導(dǎo)率測(cè)定的電子阻擋配置（插圖）。(b) SS|LLTO/C|SS 配置在步進(jìn)電位下的計(jì)時(shí)電流法結(jié)果，用于確定電子電導(dǎo)率。(c) LLTO/S ASSLSB 在 0.2 mV/s 時(shí)的 CV 曲線。(d) LLTO/S 和 C/S 在 0.1 C 下的恒電流充放電曲線。 (e) LLTO/S 和 C/S 在不同電流速率下的充放電曲線。(f) LLTO/S 和 C/S 在較低溫度 (50 °C)下具有較高硫含量(50%)的充放電曲線。(g)LLTO/S和C/SASSSLSB 的循環(huán)穩(wěn)定性。
圖4。靜息調(diào)查和自放電行為。(a，b)循環(huán)后電解質(zhì)膜和鋰金屬陽(yáng)極的數(shù)字圖像。(c)在1，2-二甲氧基乙烷溶劑中，具有和不具有碳和聚丙烯腈衍生碳的LLTO納米纖維的PS吸附行為的數(shù)字圖像。(d，e)靜息1、5和10天前后靜息期間線性低密度聚乙烯/硫和碳/硫(氟)OCV演化的充放電曲線。
圖5。雙極ASSLSB，帶LLTO/S陰極。(a)OCV為5.8 V的雙極電池的可堆疊結(jié)構(gòu)(b)點(diǎn)亮串聯(lián)連接的發(fā)光二極管電路的雙極電池的數(shù)字圖像(插圖)。(c)0.1°c時(shí)雙極和單位ASSLSB的充放電曲線(d)雙極ASSLSB的可循環(huán)性。
相關(guān)科研成果由新加坡國(guó)立大學(xué)Guangyuan Wesley Zheng等人于2021年發(fā)表在Nano Letters（https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04228）上。原文：Mixed Ionically/Electronically Conductive Double-Phase Interface Enhanced Solid-State Charge Transfer for a High-Performance All-Solid-State Li–S Battery。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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