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       鋰硫電池因其理論能量密度高、成本低、生態(tài)友好等優(yōu)點(diǎn)，在下一代電子產(chǎn)品領(lǐng)域具有廣闊的前景。然而，鋰硫電池的實(shí)際應(yīng)用受到多硫化物穿梭效應(yīng)和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲緩的阻礙。采用噴霧干燥和化學(xué)蝕刻工藝制備了多級(jí)多孔MXene微球作為多功能硫電催化劑。相互連接的骨架提供了均勻的硫分布，防止了MXene薄片的重新堆積，而豐富的邊緣使類似納米片的Ti₃C₂具有豐富的活性位點(diǎn)，并調(diào)節(jié)了Ti原子的d帶中心，導(dǎo)致了強(qiáng)的鋰多硫化物(LiPS)吸附。不飽和的Ti邊緣位點(diǎn)可進(jìn)一步作為多功能位點(diǎn)對(duì)LiPS進(jìn)行化學(xué)錨定，降低鋰離子遷移障礙，加速LiPS的轉(zhuǎn)換。由于這些結(jié)構(gòu)上的優(yōu)點(diǎn)，即使在較高的含硫量和較低的電解質(zhì)含量下，也可以獲得優(yōu)良的循環(huán)性能和速率性能
 
  
圖1 圖1所示。(a) Li₂S₄在Ti₃C₂和e-Ti₃C₂上的吸附構(gòu)型。(b) Ti₃C₂和e-Ti₃C₂的DOS模式。(c) li₂S₄吸附Ti₃C₂和e-Ti3C2的S1-S2和S3-S4鍵COOP圖。(d) Ti和C在Ti₃C₂和e-Ti₃C₂中的態(tài)密度分析。(e) Li₂S在Ti₃C₂和e-Ti₃C₂表面分解的能量分布。(f) Li⁺在Ti₃C₂和e-Ti₃C₂表面擴(kuò)散的能量分布。
 

圖2 S/3D e-Ti₃C₂微球制備示意圖(f)元素映射圖像
 
 
圖3 (a) 3D e-Ti₃C₂-1， (b) 3D e-Ti₃C₂-2和(c) 3D e-Ti₃C₂-3的形態(tài)演化示意圖。(d) 3D e-Ti₃C₂-1 (120 C)、3D e-Ti₃C₂-2 (150 C)和3D e-Ti₃C₂-3 (180 C)的TEM圖像。(h)三維e- Ti₃C₂-2的TEM圖像。(i)三維e-Ti₃C₂-2的HRTEM圖像，(j)傅里葉變換(FFT)模式、FFT反晶格圖像和選定區(qū)域的晶格間距剖面。(k)三維e-Ti₃C₂-2微球橫斷面上的高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)圖像。(l)三維e-Ti₃C₂-2微球的元素映射。
 
 
圖4。(a)HE-XRD模式。(b) N₂吸附解吸等溫線。(c) 3D Ti₃C₂的Ti 2p和3D e-Ti₃C₂-2的x射線光電子能譜(XPS)。(d) 3D Ti₃C₂和3D e-Ti₃C₂的電子順磁響應(yīng)(EPR)譜。(e) 3D Ti₃C₂、3D e-Ti₃C₂-1、3D e-Ti₃C₂-2、3D e-Ti₃C₂-3孔徑分布圖。(f) 3D Ti₃C₂和3D e-Ti₃C₂-2的c1s XPS譜。
 
 
圖5。(一)標(biāo)準(zhǔn)化XANES。(b) Ti k邊的傅里葉變換(FT) EXAFS。(c)三維e-Ti₃C₂-2的EXAFS擬合曲線。對(duì)(d) Ti₃C₂， (e) 3D Ti₃C₂和(f) 3D e-Ti₃C₂-2的EXAFS信號(hào)進(jìn)行小波變換。(g)添加Ti₃C₂、3D Ti₃C₂、3D e-Ti₃C₂-1、3D e-Ti₃C₂-2和3D e-Ti₃C₂-3前后Li₂S₆溶液的紫外可見光譜和光學(xué)圖像(插圖)。(h)添加和不添加3D e-Ti₃C₂-2時(shí)Li₂S₆的高分辨率S - 2p XPS譜圖。(i) Li₂S₆和3D e-Ti₃C₂-2/Li₂S₆的XPS光譜。
 
 
圖6。(a) Ti₃C₂和(b) e-Ti₃C₂的HOMO和LUMO分布。(c)對(duì)稱細(xì)胞在10 mV s^-1時(shí)的CV曲線。(d) LSV曲線。(e) Li₂S沉積剖面。
  
 
圖7 (a) S/3D e-Ti₃C₂-2陰極在0.1 mV S^-1時(shí)的CV曲線。(b) 0.2 C時(shí)不同電極的循環(huán)性能(c)速率性能。(d) S/3D e-Ti₃C₂-2陰極在不同電流速率下的充放電曲線。(e) 1.0 C下的長(zhǎng)期循環(huán)性能和(f)不同陰極的EIS光譜。(g)含硫6.1 mg cm^-2、E/S瘦比5.2 μL mg ^-1時(shí)S/3D E - Ti₃C₂ -2陰極的速率性能和(h)循環(huán)性能。
  
        相關(guān)科研成果由河北工業(yè)大學(xué)Yongguang Zhang和華南師范大學(xué)Xin Wang等人于2021年發(fā)表在ACS Nano (https://pubs.acs.org/10.1021/acsnano.1c06213)上。原文：Hierarchically Porous Ti₃C₂ MXene with Tunable Active Edges and Unsaturated Coordination Bonds for Superior Lithium−Sulfur Batteries。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)