這里，通過一步化學(xué)氣相沉積合成了富硫的石墨烯納米盒（SGN），作為鉀離子電池和鉀離子電容器（PIC）陽極，實(shí)現(xiàn)了出色的倍率性能和循環(huán)性能。 SGN電極在0.05 A g-1電流密度時(shí)，具有516 mAh g-1的可逆容量，在1 A g-1時(shí)快速充電容量達(dá)223 mA h g-1，并且還表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，1000次循環(huán)后容量保持率達(dá)89％。此外，SGN基PIC表現(xiàn)出優(yōu)異的Ragone chart特性：在505 W kg-1時(shí)為112 Wh kg-1，在14618 W kg-1時(shí)為28 Wh kg-1，在6000次循環(huán)后其容量保持率為92%。XPS電荷存儲(chǔ)序列主要基于碳中結(jié)構(gòu)化學(xué)缺陷的可逆離子結(jié)合以及K−S−C和K2S化合物的可逆形成。透射電子顯微鏡分析表明，由于離子嵌入，石墨烯發(fā)生了可逆的膨脹，并成為低電壓下容量的第二來源。即使經(jīng)過1000次循環(huán)，這種嵌入機(jī)制極具穩(wěn)定性。此外，恒電流間歇滴定技術(shù)分析結(jié)果顯示，SGNs具有10-10至10-12 cm2s-1的擴(kuò)散系數(shù)，比無硫碳高一個(gè)數(shù)量級。這項(xiàng)研究證明了通過標(biāo)準(zhǔn)的碳酸鹽基電解質(zhì)轉(zhuǎn)換為醚類對應(yīng)物，可以大大提高初始庫侖效率。
Figure 1. SGN的合成過程，所得結(jié)構(gòu)和電荷儲(chǔ)存機(jī)理示意圖。
Figure 2. （a，d）SGN-900，（b，e）SGN-1000和（c，f）GN-900的HRTEM圖像和相應(yīng)的石墨烯層間距情況。（g-j）SGN-900的HAADF-STEM圖像和C，O和S的對應(yīng)EDXS元素圖。
Figure 3. SGN-900，SGN-1000和GN-900的結(jié)構(gòu)，組分和近表面化學(xué)特征。包括（a）XRD，（b）拉曼光譜，（c）氮吸附-解吸等溫線曲線和（d）相應(yīng)的孔徑分布。 （e-h）XPS光譜。
Figure 4. SGN-900，SGN-1000和GN-900半電池的鉀存儲(chǔ)行為與K/K +的關(guān)系。 （a）SGN-900的CV曲線，（b）恒電流曲線，（c）第i階段和第ii階段的容量以及相關(guān)的拉曼IG/ID比，（d）倍率性能，（e）比容量性質(zhì)比較，（f）SGN-900在2 A g-1下的循環(huán)穩(wěn)定性，（g）SGN和GN在不同掃描速率下的反應(yīng)控制貢獻(xiàn)， （h）GITT情況，以及（i）相應(yīng)的鉀離子擴(kuò)散系數(shù)。
該研究工作由美國得克薩斯大學(xué)奧斯汀分校David Mitlin，中國海洋大學(xué)王煥磊教授課題組于2020年發(fā)表在ACS Nano期刊上。原文：Sulfur-Rich Graphene Nanoboxes with UltraHigh Potassiation Capacity at Fast Charge: Storage Mechanisms and Device Performance。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號
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