基于MXene的異質(zhì)結(jié)構(gòu)因其獨特的性能而受到了廣泛的關(guān)注。在這里，我們使用密度泛函理論研究了典型的MXene Ti
3C
2T
2（T = O、OH、F；端基）和石墨烯的各種異質(zhì)結(jié)構(gòu)。我們發(fā)現(xiàn)這些異質(zhì)結(jié)構(gòu)的粘附能、電荷轉(zhuǎn)移和能帶結(jié)構(gòu)不僅對表面官能團(tuán)敏感，而且對堆積順序敏感。由于其與石墨烯的功函數(shù)差異最大，因此Ti
3C
2(OH)
2與石墨烯的相互作用最強(qiáng)，其次是Ti
3C
2O
2，然后是Ti
3C
2F
2。電子從Ti
3C
2(OH)
2轉(zhuǎn)移到石墨烯，但從石墨烯轉(zhuǎn)移到Ti
3C
2O
2和Ti
3C
2F
2，這導(dǎo)致單層石墨烯和單層MXene異質(zhì)結(jié)構(gòu)中石墨烯帶的狄拉克點移動。在雙層石墨烯和單層MXene的異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，界面破壞了雙層石墨烯的對稱性；在AB堆疊雙層的情況下，電子轉(zhuǎn)移會產(chǎn)生界面電場，從而在K點處打開石墨烯帶中的間隙。這種內(nèi)部極化增強(qiáng)了兩個石墨烯層之間的界面粘附力和內(nèi)聚力。MXene-石墨烯-MXene和石墨烯-MXene-石墨烯夾心結(jié)構(gòu)表現(xiàn)為兩個鏡像對稱的MXene-石墨烯界面。我們的第一性原理研究提供了對典型MXene和石墨烯之間相互作用的全面理解。
Figure 1. 優(yōu)化的單層Ti
3C
2T
2_graphene異質(zhì)結(jié)構(gòu)的幾何形狀和能帶結(jié)構(gòu)：（a,b）Ti
3C
2O
2_石墨烯；（c,d）Ti
3C
2(OH)
2-石墨烯；（e,f）Ti
3C
2F
2_graphene
Figure 2. （a）Ti
3C
2O
2_石墨烯（MO_G）、（b）Ti
3C
2(OH)
2_石墨烯（MOH_G）和（c）Ti
3C
2F
2_石墨烯（MF_G）界面的電子密度差
Figure 3. 使用AA堆疊雙層石墨烯（2GAA）優(yōu)化Ti
3C
2T
2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的幾何形狀和能帶結(jié)構(gòu):（a-c）Ti
3C
2O
2_2GAA；（d-f）Ti
3C
2(OH)
2_2GAA；（e-i）Ti
3C
2F
2_2GAA。
Figure 4. 具有AB堆積雙層石墨烯的Ti
3C
2T
2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的優(yōu)化幾何形狀和能帶結(jié)構(gòu):（a-c）Ti
3C
2O
2_2GAB；（d-f）Ti
3C
2(OH)
2_2GAB；（e-i）Ti
3C
2F
2_2GAB。
Figure 5. 石墨烯-Ti
3C
2T
2-石墨烯夾心結(jié)構(gòu)的優(yōu)化幾何形狀和能帶結(jié)構(gòu):（a-c）G_Ti
3C
2O
2_G；（d-f）G_Ti
3C
2(OH)
2_G；（e-i）G_Ti
3C
2F
2_G
相關(guān)研究成果于2019年由加州大學(xué)De-en Jiang課題組，發(fā)表在PHYSICAL REVIEW B （DOI: 10.1103/PhysRevB.99.085429）上。原文：Interfacial and electronic properties of heterostructures of MXene and graphene。
