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發展有效的二氧化碳還原（CRR）電催化劑是迫切需要的，但影響其催化活性的因素也應該被研究。這里，使用石墨相氮化碳（g-C3N4）調控界面電子轉移，以改善其CRR催化性能。全面介紹了一系列g-C3N4/石墨烯（雜原子摻雜：C3N4/XG，XG = BG，NG，OG，PG，G）復合物的CRR性質，并通過計算方法來進一步評估。在不同的摻雜情況時，可變吸附能和電子結構被一一探究討論，表明更多界面電子轉移促使了更高的催化活性。C3N4/XG復合物在-0.28 V vs. RHE電位下顯示出最優的CRR活性。該電位低于先前報道的金屬CRR電催化劑，表明C3N4/XG用于二氧化碳還原的可行性，以及電子轉移調制來提高CRR催化活性的適用性。
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Figure 1. （a）不同雜化催化劑用于CO2還原生成CH4過程的自由能圖，（b-d）碳鍵合中間產物（分別是*COOH, *CO, *CHO）的最優幾何結構以及電子轉移過程。
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Figure 2. C3N4/NG不同位點上CO2還原生成CH4的自由能圖，插圖顯示了C3N4/NG的C1,C2,N位點。
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Figure 3. *CHO，（b）*CO，（c）*H結合自由能與*COOH結合自由能的線性比例關系。
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Figure 4. CRR重要步驟（黑實線）和HER兩個重要步驟（紅實線）的極限電壓與*COOH結合自由能的函數關系。
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Figure 5.（a）電子轉移與*COOH結合自由能的關系，（b）C3N4/G 和（c）C3N4/NG中的界面電子轉移情況。
該研究工作由澳大利亞阿德萊德大學喬世璋課題組于2019年發表在Small期刊上。原文：Impact of Interfacial Electron Transfer on Electrochemical CO2 Reduction on Graphitic Carbon Nitride/Doped Graphene（DOI: 10.1002/smll.201804224）
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