NaAlH
4作為氫和鋰儲存材料的實際應(yīng)用引起了人們的廣泛關(guān)注。然而，用于破壞NaAlH
4的Al-H鍵的高能壘仍然是一個關(guān)鍵挑戰(zhàn)。在這里，我們報告石墨烯可以作為一個有效的平臺，通過其有利的分子相互作用來定制NaAlH
4的金屬-氫鍵。理論和實驗結(jié)果證實，石墨烯能夠弱化NaAlH
4中的Al-H鍵，以促進Al-H鍵的斷裂和重組，從而達到增強的氫和鋰儲存性能。此外，由于這種有利的相互作用，通過容易的溶劑蒸發(fā)誘導(dǎo)沉積方法和可調(diào)節(jié)的負(fù)載和分布，開發(fā)了由均勻的NaAlH
4納米顆粒組成的穩(wěn)健納米結(jié)構(gòu)，其平均尺寸為~12 nm，包封在石墨烯納米片中。石墨烯和NaAlH
4之間有利的分子相互作用的協(xié)同效應(yīng)和粒徑的顯著降低顯著提高了NaAlH
4的氫和鋰儲存性能。該方法為定制金屬氫化物的分子鍵提供了新的途徑，以用于各種領(lǐng)域的新應(yīng)用。
Figure 1. （a）SAH@G-50合成的示意圖；（b）石墨烯上NaAlH
4和（c）石墨烯上(NaAlH
4)
6電子密度的等值面。
Figure 2. SAH@G-50的（a,b）FE-SEM圖像、（c）TEM圖像和（d,e,f）STEM圖像；（g）元素映射，相應(yīng)（h）Na、（i）Al和（j）C的元素映射圖；以及（k）SAH@G-50復(fù)合物的EDX光譜圖。
Figure 3. 與原始NaAlH
4和石墨烯相比較，所制備的SAH@G-50的（a）PXRD圖和（b）FTIR光譜圖；（c）有和（d）沒有石墨烯的存在，從NaAlH
4中除去氫所需的能量。
Figure 4. 與塊狀NaAlH
4、NaAlH
4和石墨烯（NaAlH
4/G）的球磨復(fù)合物相比，制備的SAH@G-50的（a）質(zhì)譜和（b）熱重分析曲線；（c）與NaAlH
4、球磨的NaAlH
4/G復(fù)合材料相比，在不同溫度下SAH@G-50的等溫脫氫；（d）在160℃下，SAH@G-50脫氫40分鐘后和球磨過的NaAlH
4/G復(fù)合物脫氫100分鐘后的XRD圖譜。
Figure 5. （a）在160℃下，與球磨的NaAlH
4/G復(fù)合材料相比，SAH@G-50的可逆脫氫；（b）與球磨的NaAlH
4/G復(fù)合材料相比，所制備的SAH@G-50的循環(huán)容量；（c）160℃下，氫化20個循環(huán)后的SAH@G-50和氫化3個循環(huán)后的球磨NaAlH
4/G復(fù)合材料的XRD圖譜；20個氫儲存循環(huán)后SAH@G-50的（d）FE-SEM和（e）STEM圖像。
Figure 6. （a）SAH@G-50和（b）塊狀NaAlH
4電極前3個循環(huán)的代表性CV曲線，掃描速率為0.1 mV/s；（c）在100 mA/g和500 mA/g的電流密度下，比較SAH@G-50與塊狀NaAlH
4的比容量；（d）SAH@G-50電極的倍率性能，塊狀NaAlH
4電極用于比較。
相關(guān)研究成果于2019年由復(fù)旦大學(xué)夏廣林和余學(xué)斌課題組，發(fā)表在Energy Storage Materials（2019, 17, 178–185）上。原文：Graphene-tailored molecular bonds for advanced hydrogen and lithium storage performance。
